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      硬度是衡量材料中化學鍵對外部壓痕抵抗力的指標，因此金剛石在數百萬個大氣壓之外的電子鍵合性質是了解硬度起源的關鍵。然而，在如此極端的壓力下探測金剛石的電子結構在實驗上是不可能的。

      對此，韓國首爾國立大學的 Sung Keun Lee團隊對金剛石在200萬大氣壓下的非彈性x射線散射光譜進行了測量，得到其電子結構在壓縮條件下演化的數據和變形過程中金剛石鍵合躍遷的二維圖像。相關成果以 Imaging of the electronic bonding of diamond at pressures up to 2 million atmospheres 為題發表于 Science Advances 上。

超硬金剛石在極壓下會發生結構致密化，并且高于兆巴（百萬大氣壓）壓力的壓縮金剛石中的 C─C 鍵性質預計與環境壓力下不同。壓力引起的電子態密度（DOS） 演變由壓縮時 C─C 鍵中電子分布的改變導致，而材料的硬度則基于其化學鍵對外部壓痕和致密化的抵抗力，將幫助我們深入了解金剛石硬度的起源。

在這項研究中，研究人員有意照射了壓縮到兆巴壓力以上的尖底附近的金剛石砧尖。與多毛細管后散射準直器一起使用，實現了從金剛石聚焦體積收集 IXS 信號。這些因素導致金剛石砧內的空間分辨率大大提高，為研究壓力驅動的電子鍵合躍遷和金剛石的 DOS 打開了一個窗口。探測 DOS 的能力是直接估計壓力引起的電子結構演化的關鍵，從而揭示金剛石不可壓縮性的起源。對其電子結構的探測也使其適合作為 100 GPa 以上的有用壓力指示器。

      壓力高達 2 Mbar 時金剛石電子鍵合結構的演變。(A) 壓力增加至 200 GPa 時金剛石的碳 K 邊非彈性 X 射線散射 (IXS) 譜。IXS 光譜的光譜強度相對于能量損失繪制。(B) 壓力對峰值位置的影響 [第二帶隙 (E*)、重心 (Ec) 和 σ * 圖案的特征峰值位置]。

      壓力引起的晶格和電子結構、IXS 圖案以及金剛石體積模量的變化。200 GPa下不同程度各向異性壓縮的金剛石晶格結構，ε 11 /ε 33 = 1和 ε 11 /ε 33 = 0.33。顯示了第一個和第二個最近鄰碳之間的原子間距離。(A)各向異性變化(ε11/ε33)時，靜壓和單軸壓縮金剛石邊緣能量起始值的壓力誘導變化[ΔE0 = E0(P)?E0(1atm)]。單軸壓縮時，E0減小，具體趨勢取決于晶體被壓縮的程度。黑色圓圈表示實驗結果。(B) 具有不同散射幾何形狀（q⊥c和q∥c）的單軸壓縮金剛石的邊緣能量起始點的壓力引起的變化。(C) 一、二、三級、階最近鄰碳原子間距離隨壓力和ε 11 /ε 33的變化；基于靜水壓縮的 C─C 距離（黑色）；單軸壓縮，ε 11 /ε 33 = 0.63（藍色）和 ε 11 /ε 33= 0.33（紅色）。(D)不同各向異性壓縮程度下壓力對E*和最近相鄰C─C長度的影響 [ε11 /ε33 of 1和0.33]。顯示了擴展 EOS（紅色）的壓力值和根據內應力（藍色）計算的壓力值。紅色圓圈s表示實驗 IXS 光譜的E*。(E)壓力對Mulliken 重疊種群（MOP）的影響。(F) MOP、體積模量和 壓縮金剛石Δ E之間的關系* [= E*(P) ? E*(1 atm)]。

      壓力驅動下離晶片表面深度不同的金剛石碳k邊特征的變化。（上）壓力引起的重心和第二帶隙峰值位置隨壓強和深度的變化。（下）標記的高壓下不同深度的金剛石的碳k邊IXS光譜。

      120 GPa下金剛石的碳K邊IXS光譜圖像。（左）用于本次研究的鉆石砧（改良的亮切鉆石）。（中）C K邊緣IXS光譜強度的二維圖像（即P1的IXS峰相對于深度約60 μm的IXS峰在零水平偏移處的歸一化強度)，其中最大強度可以看到壓縮金剛石的形狀。（右）基于E*峰位置的金剛石在120 GPa下的碳K邊IXS光譜圖像。

      雖然在高壓下金剛石的詳細電子成鍵性質還沒有被實驗探測到，但目前的研究重點是在高達200 GPa的兆巴壓力條件下對金剛石進行原位IXS測量，該研究是目前實驗非共振（x射線拉曼）IXS研究的高壓記錄，直接探測金剛石中高達數兆巴的成鍵轉變的演變。

      該研究報道了任何凝聚態物質在完全DOS下的電子鍵轉變的原位二維圖像。目前的IXS結果可能揭示金剛石硬度的潛在機制；其致密化時的不可壓縮性表現在超過一百萬大氣壓的靜水壓縮下，金剛石在邊緣開始附近的IXS特征發生微小變化。然而，整體電子結構在外部壓力下表現出更大的靈活性。研究人員假設觀察到的色散可能有助于它們在極端壓力條件下抵抗變形。sp3鍵在壓縮過程中的雙電子響應進一步表征了金剛石調和內應力的能力，因此具有高體積模量。這些獨特的電子結構演變解釋了金剛石在極端壓縮下前所未有的硬度和剛度。該研究可能有助于探索不同材料硬度和剛度的電子起源。

      文章來源：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg4159

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